De Niro se casó dos veces. De su primer matrimonio con Dianne Abbott tiene una hija llamada Drina y un hijo llamado Raphael. De su relación con la modelo Toukie Smith tiene dos hijos gemelos, Julian Henry y Aaron Kendrick. Raphael, que inició una carrera como actor, se dedica actualmente al mercado inmobiliario en Nueva York.
A finales de los años 1980 De Niro comenzó a invertir en el área de TriBeCa en Nueva York, incluyendo el estudio de cine TriBeCa Productions y el festival de cine TriBeCa Film Festival. De Niro admitió más tarde que algunos de los malos papeles que tomó durante los años 90 fueron únicamente para apoyar estas obras de caridad.
A finales del 1997, De Niro se casó con su segunda mujer, Grace Hightower, una antigua azafata diez años más joven. Tuvieron un hijo, Elliot, en 1998. La pareja solicitó el divorcio por diversas disputas, sin embargo, el divorcio nunca fue realizado y en 2004 se renovaron sus votos, en diciembre de 2011, Hightower y De Niro dieron la bienvenida a su hija Helen Grace.
Entre las actrices y modelos a las que se le ha ligado románticamente se encuentran: Ashley Judd y Naomi Campbell.
De Niro apoya firmemente al Partido Demócrata, y prestó apoyo explícitamente a Al Gore en las elecciones presidenciales del año 2000, y a John Kerry en las de 2004. En 1998 se pronunció en contra del juicio político instaurado al presidente Bill Clinton, como amigo personal de la familia Clinton.
En 2003 le diagnostican cáncer de próstata. Este hecho le llevó a pasar por los quirófanos, optando por someterse a una cirugía. Su padre murió en 1993 a los 71 años de edad víctima de cáncer, y desde entonces se somete constantemente a chequeos médicos.18
Es copropietario del restaurante "Rubicon" de San Francisco con Francis Ford Coppola y Robin Williams. Recientemente abrió en la Ciudad de México un local de su franquicia "Nobu", una cadena de prestigiosos restaurantes de comida japonesa y sushi.19
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